光催化氨合成被认为是最有前途的领域，作为一种低碳生产NH3和储存H2的可持续策略，必将获得越来越多的关注。然而，一个巨大的挑战是如何设计理想的催化剂，为氮的活化和氢的解离同时提供高能活性位点。

　　2024年10月16日，英国威廉集团官网（鲁西化工工程学院）付蓉课题组在Applied Catalysis B: Environment and Energy发表了题为 Promoting the hydrogen spillover via dual active sites synergistically for efficient photo-driven nitrogen fixation的研究论文，揭示了丰富的Mo(V)物种与负载的Pt双活性位点协同作用，可以优化光驱动的氮还原和氢氧化。

　　氨气（NH3）作为世界重要化工原料，年产量超过两亿吨，其中百分之八十的氨气用于生产氮基肥料，剩余的百分之二十用于制造炸药、药品和清洁产品等。此外，由于液氨具有较高的能量密度（4.32 kWh/L和较高的氢含量17.8 wt%），使其成为替代碳基化石燃料载体的有力竞争者，有希望在未来的储氢产业发挥重要作用。

　　近年来，利用太阳能光催化技术将氮气转化为氨气已经成为基础研究和应用研究的热门领域。考虑到工业气-固相制氨法的过程，更多研究人员基于发展气-固相光催化合成氨策略展开研究，为绿色合成氨提供了新的思路。但是该策略仍存在严重瓶颈：从光催化剂本身考虑，光催化固氮受制于氮原子吸附能和氮气分子活化能垒的scaling线性关系。根据线性关系图：具有强N吸附的催化剂如Mo，虽然N2的活化能垒很低，但是过强的N吸附会导致催化剂表面毒化，无法有效的进行后续加氢；反之，对于N吸附弱的金属如Pt，往往具有高的N2活化能垒，因此无法实现有效的N2活化。

　　综上所述，本次工作通过双活性位点的协同效应，建立了一种高效的光催化氨合成策略。实验和理论证明，该策略在可见光照射下增强氮的氢化和氢的溢出。低价态Mo物种作为化学吸附氮的活性位点，为氮分子提供了更多的光电子能量，从而增强了氮气还原能力。负载的Pt纳米颗粒助催化剂可以引发氢溢出，促进氮氢化，进一步增加Mo(V)的活性位点，并形成肖特基势垒以高效传递光激发电子。该研究为环境条件下的光驱动氮还原提供了一种前景广阔的方法，并揭示了协同效应的重要性。

　　该研究工作以我校为第一完成单位，聊城大学付蓉为第一作者，聊城大学付蓉和吉林大学李路教授为共同通讯作者。我校赵金生教授、曲孔岗副教授和陶硕副教授参与了部分研究工作。

　　该研究工作得到国家自然科学基金项目，山东省自然科学基金项目、吉林省自然科学基金项目、山东省高等学校青创团队项目和聊城大学光岳团队人才项目的支持。

　　全文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124671